Модель диэлектрического континуума
Для полярных колебаний кристаллов, при которых возникает поляризация среды P и продольное электрическое поле E, уравнения для колебаний нанокристалла можно получить, используя классическую макроскопическую модель с учетом уравнений Максвелла. Такая модель рассматривалась в работе Клейна и была применена для полупроводниковых нанокристаллов CdSe сферической формы. Смысл такой модели понятен из рис. 35. Рассмотрим полупроводниковую сферу радиуса R с диэлектрической постоянной ε, окруженную веществом с диэлектрической проницаемостью εd.
Рис. 35. Схематическое изображение локализованного фонона и граничных условий для смещений u(r)и потенциала ф(r)в модели диэлектрического континуума .
Используем следующие уравнения:
,
где D, E, P, и φ соответственно электрическое смещение, электрическое поле, поляризация и потенциал. Из этих уравнений получаем:
Существуют два типа решений этого уравнения. Первое соответствует ε=0. Для диэлектрической проницаемости можно написать выражение
,
где ε∞ диэлектрическая постоянная при высоких частотах, wLO и wTO – собственные частоты, удовлетворяющие соотношению Лиддейна-Сакса-Теллера:
,
где ε0 – стационарная диэлектрическая постоянная. Случай, когда ε=0 соответствует LO модам собственной частоты wLO. Собственные функции могущт быть разложены по ортонормированному базису , где используются сферические координаты. Здесь сферические функции Бесселя порядка l, -сферические гармоники. Таким образом:
.
Обратное преобразование имеет вид:
Граничными условиями будут непрерывность φ и нормальной компоненты вектора D на границе раздела, т.е. для LO фононов φ будет уменьшаться до нуля на границе раздела, и вне сферы будет равняться нулю. Возможные решения отвечают таким k, для которых при любых l,m выполнено равенство
Jl(k,R)=0
Эти k зависят от l и определяются соотношениями
k=an,l/R
где an,l – n-ый нуль сферической функции Бесселя порядка l. Используя выражение Jl(k,R)=0, получаем выражение для константы Bk
При l=0 она будет равна
,
где k=nπ/R (n=1,2,3…).
Это рассмотрение в силу нулевых смещений на границе соответствуют случаю механического конфаймента. Решение уравнения εDφ=0, соответствующее e = 0, является наиболее общим описанием механического конфайнмента, где используется разложение потенциала по сферическим гармоникам и нулевые смещения на интерфейсе.
Однако существует и другое решение уравнения εDφ=0, отвечающее условию Df=0. Оно возникает в приближении диэлектрического континуума только для полярных мод, которые вызывают появление макроскопического поля. Данное уравнение дает поверхностные SO (или интерфейсные IF) моды. Возможные решения имеют вид:
Граничные условия, вытекающие из равенства нормальных составляющих электрического смещения D в двух средах, приводят к соотношению ε grad(φ)=const, и имеют вид:
.
Дискретные частоты SO мод в приближении диэлектрического континуума для кристалла CdSe с использованием известных значений ed, e∞, wLO, wTO приведены в табл.1.
Рис. 36. Схематическое построение контура линии фундаментального колебания нанокристаллов CdSe с использованием модели диэдектрического конфайнмента
Таблица1.
Частоты поверхностных (интерфейсных) мод в нанокристаллах CdSe в стеклянной матрице в cm–1.
2.25 | |
6.1 | |
Из таблицы видно, что с изменением l (l=1,2,3…) значения собственных частот SO мод пробегают интервал от 194 до 200 cm–1.
Значения интерфейсных мод также можно получить, рассматривая как и сверхрешетке среднюю диэлектрическую проницаемость среды, представляющей нанокросталлы полупроводника в стеклянной матрице. Выражение для диэлектрической проницаемости такой структуры легко получить, используя уравнения Рытова для слоевой среды, которые описывают полярные колебания гетероструктуры в приближении диэлектрического континуума. Для бесконечной среды, состоящей из чередующихся слоев толщины d1 и d2 с диэлектрической проницаемостью e1 и e2, решения этих уравнений приводит к следующим выражениям. Эффективная усредненная диэлектрическая постоянная в плоскости слоев ex,y и в направлении, перпендикулярном слоям ez, равна:
ex,y=d–1(d1e1+d2e2)
ez=de1e2(d1e2+d2e1)–1,
где d=d1+d2.
Для среды, состоящей из сферических нанокристаллов в стекловидной матрице средняя диэлектрическая проницаемость равна:
где e0 ,e1 – диэлектрические проницаемости матрицы и кристалла, а d0, d1– расстояние между кристаллическими включениями и их размер соответственно. Случай, когда диэлектрическая проницаемость среды равна нулю, возможен при равенстве нулю диэлектрических проницаемостей ε0 или e1. т. е. соответствует LO модам квантовых точек, так как LO моды матрицы в данной области частот отсутствуют. Диэлектрическая проницаемость равна бесконечности при выполнении условия
,
что отвечает TO модам, положение которых зависит от d1/d0.
Дата добавления: 2015-01-29; просмотров: 1027;