Обнинск 2007

УДК 539.1.076: 502/504

Романцов В.П, Романцова И.В., Черкашин В.А. Спектрометрия гамма- и бета-излучений. Учебное пособие по курсам «Ядерно-физические методы анализа», «Спектрометрия излучений», «Методы и системы радиационного контроля» – Обнинск: ИАТЭ, 2007. – с.

В пособии изложены основы практической гамма- и бета-спектрометрии, даны основные определения и формулы, описаны характеристики полупроводниковых и сцинтилляционных детекторов, а также физические процессы, лежащие в основе формирования аппаратурного отклика спектрометра на ионизирующее излучение различного типа. На примере описанных лабораторных работ представлены способы организации ядерно-физического эксперимента.

Пособие рассчитано, прежде всего, на студентов, обучающихся по специальностям «Радиационная безопасность человека и окружающей среды» и «Экология», также оно будет полезно студентам, обучающимся по специальностям «Атомные электрические станции и установки», «Ядерные реакторы и энергетические установки».

Авторы благодарны Е.С.Матусевичу и Г.М.Михайлову за ценные замечания.

Илл. 33, табл. 26, библ. назв. 9.

Рецензенты: д.ф.-м.н., проф. Е.С.Матусевич

к.т.н. Г.М.Михайлов

Темплан 2007, поз.

@ Обнинский государственный технический университет атомной энергетики, 2007 г.

@ В.П.Романцов, И.В.Романцова, В.А.Черкашин, 2007 г.

ВВЕДЕНИЕ

Задачи, решаемые с помощью спектрометрических методов.Спектрометрия ионизирующих излучений – это раздел экспериментальной ядерной физики, задачей которого является измерение и анализ энергетических спектров ионизирующих излучений. Под энергетическим спектром понимают функцию , описывающую распределение по энергии ионизирующих частиц или квантов фотонного излучения, т.е. ×dE есть число частиц с энергией Е, приходящееся на единичный интервал энергии dE.

В том или ином виде методы ядерной спектрометрии применяются во многих ядерно-физических исследованиях. Во-первых, это решение многочисленных прикладных задач, связанных с исследованием элементного состава вещества и с изучением сопутствующего излучения при разработке эффективных методов защиты от излучений, а также решение огромного числа практических проблем, возникающих в науке, промышленности, медицине, экологии и т.д. Во-вторых, это решение фундаментальных задач ядерной физики по изучению структуры ядерных энергетических уровней и переходов между ними. Однако в ядерной спектроскопии, занимающейся фундаментальными исследованиями, ядерно-физические характеристики неизвестны, и по энергетическим спектрам изучается структура атомных ядер: в прикладной спектрометрии характеристики распада считаются известными, а энергетические спектры измеряют для получения значений других физических величин, иногда даже не имеющих отношения к ионизирующим излучениям.

Можно перечислить массу примеров, где используется спектрометрический метод измерения. Например, исследование энергетических спектров, создаваемых ядерными установками и радиоактивными источниками, позволяет разработать оптимальные варианты защиты для обеспечения радиационной безопасности персонала. Методы спектрометрии нашли применение в ядерной геофизике при поиске полезных ископаемых. Хотя для обнаружения радиоактивности пород (тория, радия, урана) можно использовать простые радиометры, применение высокочувствительной спектрометрической аппаратуры делает геофизические анализы значительно более информативными.

Основная роль спектрометрических измерений заключается в определении концентраций различных элементов в многообразных объектах – природных или созданных с участием человека. Учитывая, что в настоящее время количество вредных химических соединений, выбрасываемых в окружающую среду, очень велико (~ 400 000), роль спектрометрических методов, позволяющих определять качественное и количественное содержание элементов практически в любых объектах, исключительно важна. Задачи по определению содержания какого-либо элемента возникают при анализе препаратов на наличие примесей, при контроле объектов окружающей среды и пищевых продуктов на радиоактивную загрязненность, при контроле за вредными выбросами при работе предприятий ядерного топливного цикла (ЯТЦ), при определении естественных и искусственных радиоактивных нуклидов в живых организмах и т.д. – перечень примеров использования подобных методов огромен.

Ядерно-физические методы, использующие спектрометрию, отличаются не только высокой чувствительностью, но также уникальной способностью определять в пробах большое число элементов, причем не обязательно радиоактивных. Так, например, используя нейтронно-активационный анализ, можно анализировать до семидесяти элементов (нерадиоактивных) в одном эксперименте, не разрушая образца. Сущность этого метода заключается в том, что анализируемая проба облучается нейтронами, в результате происшедшей ядерной реакции образуются радиоактивные элементы. Измеряя энергетический спектр образовавшихся радиоактивных элементов, производят их идентификацию и определяют содержание исследуемых элементов в пробе.

Рентгено-флюоресцентный анализ (РФА) позволяет судить о содержании химических элементов по их характеристическому излучению, которое возбуждается в исследуемом веществе под действием рентгеновского или g-излучений. Этот метод не требует мощных нейтронных полей (как нейтронно-активацион-ный), он достаточно прост в обращении, обладает универсальностью – с его помощью могут быть измерены элементы от бора до урана. Метод РФА позволяет определять свыше 30 элементов одновременно. Диапазон определяемых содержаний – от 0,0001 до 100 %[1], а относительная точность количественных определений достигает ~ 0,3 %. Метод РФА неразрушающий (исследуемая проба не разрушается в процессе измерения) и экспрессный (анализ пробы может быть выполнен в течение нескольких минут).

Спектрометрический контроль может играть очень важную роль еще в одном аспекте человеческой деятельности – при контроле за радиоактивными выпадениями при испытаниях ядерного оружия. Спектрометрический анализ проб внешней среды позволяет оценить мощность взрыва, состав заряда, время проведения испытаний и т.д. Это может быть особенно важно в том случае, если заявлений о произведенном взрыве не поступало[2].

Все перечисленные задачи, несмотря на их специфику и многообразие, сводятся фактически к идентификации радионуклидов в объекте и определению его содержания. Учитывая специфику ИАТЭ, остановимся более подробно на контроле радиационной обстановки на объектах, связанных с атомной энергетикой.

Использование спектрометрических методов анализа при радиационном контроле на АЭС.Одним из основных методов радиационного контроля на АЭС является контроль за активностью радионуклидов. При работе на мощности главными источниками излучения являются активная зона реактора, основной технологический контур – первый контур на АЭС с ВВЭР (водо-водяной энергетический реактор) и контур многократной принудительной циркуляции (КМПЦ) на АЭС с РБМК (реактор большой мощности канальный). Существуют и другие технологические контуры, которые являются или могут быть источниками излучения. На АЭС с ВВЭР – это второй контур, на АЭС с РБМК – газовый контур охлаждения графитовой кладки, контур охлаждения системы управления и защиты и др. С помощью спектрометрических методов анализа можно получить информацию о состоянии активной зоны и о процессах, происходящих в технологических средах, окружающих активную зону.

Спектрометрический метод используется также для измерения выгорания топлива (по накопленным продуктам ¹⁰⁶Ru, ¹³⁷Cs, ¹⁴⁴Ce), для измерения нейтронных полей и распределения энерговыделения в активной зоне (с помощью активационных индикаторов) и т.д.

Спектрометрический контроль на АЭС включает в себя

· анализ радионуклидного состава в технологических средах (теплоноситель, пар, газовые сдувки и т.д.);

· определение концентрации и нуклидного состава радиоактивных газов и аэрозолей в воздухе рабочих помещений;

· определение радиоактивного загрязнения объектов внешней среды;

· определение содержания радиоактивных веществ в организме работающих.

Анализ активности и состава радионуклидов в технологических средах АЭС отражает радиационную обстановку на АЭС и наличие отклонений условий эксплуатации от технологического регламента. Активность и состав радионуклидов в теплоносителе свидетельствуют о состоянии конструкционных материалов активной зоны и вспомогательного оборудования (КМПЦ, системы очистки и т.д.), о состоянии оболочек твэлов. Содержание радионуклидов – продуктов деления используется для интегральной и локальной оценок состояния активной зоны (число негерметичных твэлов и степень их негерметичности). Так, если оболочка твэла имеет микротрещину, то в теплоноситель будут поступать, в основном, сравнительно долгоживущие из газообразных и летучих продуктов деления – инертные радиоактивные газы (ИРГ) и галогены (главным образом, йод). При увеличении размеров дефекта оболочки возрастает доля короткоживущих продуктов деления, поступающих в теплоноситель. В случае разрыва оболочки твэла или при структурных изменениях топливных таблеток в теплоноситель выходят все накопленные в топливе продукты деления – и летучие, и нелетучие, а также трансурановые Pu, Np.

Разгерметизация оболочек твэлов в процессе эксплуатации АЭС может происходить по разным причинам, например, вследствие коррозионно-усталостных процессов. Постоянный отбор проб теплоносителя и спектрометрический анализ радионуклидного содержания этих проб носит название контроля герметичности оболочек (КГО); эта процедура входит в штатный режим контроля и осуществляется непрерывно в течение всей работы АЭС.

Активность теплоносителя формируется не только продуктами деления, но также радионуклидами коррозионного происхождения. Эта радиоактивность имеет активационное происхождение и возникает следующим образом. В теплоноситель (воду) с поверхности технологического контура (трубы) поступают элементы, возникающие в результате процессов коррозии и эрозии материалов контура. Вместе с теплоносителем продукты коррозии переносятся по контуру, в том числе поступают и в активную зону. Находясь в активной зоне реактора, под действием нейтронного потока часть продуктов коррозии активируется и вместе с теплоносителем выносится за пределы активной зоны. Основная доля образовавшихся активных продуктов коррозии оседает на стенках оборудования, и лишь очень незначительная их часть циркулирует в теплоносителе. В состав активных продуктов коррозии входят радионуклиды, образовавшиеся по реакциям (n,g), (n,p) и (n,a) на ядрах элементов, составляющих основу материала контура (стали): ⁵⁹Fe, ⁵⁶Mn, ⁵⁴Mn, ⁵¹Cr, ⁵⁸Co, ⁶⁰Co. Кроме того, в теплоносителе содержатся продукты коррозии циркония, основного элемента, из которого изготавливаются оболочки твэлов; при активации он превращается в ^95,97Zr. Также могут попасть в теплоноситель материалы деталей контура (подшипники, припой и т.д.), из них при активации образуются нуклиды ⁶⁴Cu, ¹²⁴Sb, ^110mAg и др.

Не следует забывать и об активации примесей теплоносителя. Вместе с чистой водой в технологический контур поступают и растворенные в воде примеси, например, Na, которые тоже активируются в активной зоне (²³Na превращается в ²⁴Na). В отличие от продуктов коррозии эти активные примеси не осаждаются на поверхностях оборудования контура и постоянно переносятся теплоносителем. Для примера на рис. 1 представлен спектр радионуклидов, полученный при измерении пробы теплоносителя. Как видно из рис. 1, даже при использовании аппаратуры с высоким разрешением, в данном случае полупроводникового спектрометра, расшифровка спектра представляет собой достаточно сложную задачу.

Другие, вспомогательные, контуры на АЭС также являются источниками излучения – радионуклидный состав в каждом случае определяется теми задачами, которые предназначен выполнять контур. Так, например, газовый контур охлаждения графитовой кладки реактора содержит гелий (с примесью аргона) и азот. При прохождении активной зоны ⁴⁰Ar активируется, образуя ⁴¹Ar.

Второй контур на АЭС с ВВЭР может стать активным вследствие протечек в него теплоносителя первого контура, поэтому радионуклидный состав второго контура будет таким же, как и первого, но со значительно меньшей активностью.

Применяя спектрометрические методы для анализа конденсата пара, также можно судить об интегральном или локальном состоянии активной зоны реактора, которое зависит от числа негерметичных ТВС (тепловыделяющая сборка) и степени их негерметичности, от уровня загрязнения теплоносителя делящимися материалами. Эти оценки проводятся по инертным радиоактивным газам и их дочерним продуктам. Если время выдержки пробы (от конца отбора до начала измерения) меньше 10 мин, можно определить в паре короткоживущие ⁸⁹Kr, ¹³⁷Xe, а при времени выдержки меньше 1 ч - ¹³⁸Xe.

Радионуклиды в газовоздушных пробах (из вентрубы, реакторного пространства, установки подавления активности и др.) используются для определения выбросов ИРГ в окружающую среду, анализа загрязнений воздуха в помещениях АЭС и определения эффективности систем очистки.

Радионуклиды в пробах трапных вод дают возможность прогнозировать их сбросы в окружающую среду. В данную группу радионуклидов входят долгоживущие продукты коррозии и продукты деления. Перечень основных радионуклидов, контролируемых в технологических средах АЭС, приведен в табл. 1.

Контроль за экологической безопасностью работы АЭС осуществляется постоянным мониторингом за радионуклидами, содержащимися в выбросах АЭС. Система контроля радиоактивными загрязнениями окружающей среды на АЭС основана на периодическом отборе проб (вода, почва, воздух, пробы растительного происхождения и т.д.) и определении лабораторными методами (в том числе и спектрометрическим) концентраций в них радионуклидов.

На основании многолетних исследований было установлено, что влияние АЭС на радиоактивное загрязнение окружающей среды при нормальной эксплуатации является весьма малым по сравнению с естественной радиоактивностью. Так, например, концентрации техногенных радионуклидов в атмосфере (⁵¹Cr, ⁵⁴Mn, ⁶⁰Co, ⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb, ¹⁰⁶Ru, ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs, ¹³¹I и т.д.), как правило, в 10⁵ – 10⁷ раз ниже допустимых концентраций, регламентирован-ных действующими нормами радиационной безопасности, и существенно ниже естественного уровня радиоактивности.

Таблица 1

Основные гамма-излучающие радионуклиды, контролируемые в пробах технологических сред АЭС

Также в нормальных условиях эксплуатации весьма мало влияние АЭС на радиоактивное загрязнение почвы и воды – по сравнению с естественным уровнем радиоактивности. Известно, что радиоактивность почвы определяется, в основном, содержанием в ней таких радионуклидов естественного происхождения как ⁴⁰К (~ 300 Бк/кг), ²³²Th (~ 20), ²³⁸U (~ 30), ²²⁶Ra (~ 20 ¸ 100 Бк/кг). В почве присутствуют также радионуклиды, попавшие в нее в результате атмосферных выпадений продуктов испытаний ядерного оружия. После прекращения испытаний в верхних слоях почвы остались, в основном, только долгоживущие радионуклиды выпадений − ⁹⁰Sr (20 – 80 Бк/кг) и ¹³⁷Cs (30 – 120 Бк/кг). Многолетние наблюдения показывают, что уровни загрязнения почвы ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs в результате деятельности АЭС практически не отличаются от уровней загрязнения за счет глобальных выпадений. В количествах, существенно меньших по сравнению с уровнем естественной радиоактивности, в объектах внешней среды (почве, воде, растительности и др.), в ближней зоне АЭС обнаруживаются следовые количества других техногенных радионуклидов (⁵⁴Mn, ⁶⁰Co, ⁹⁵Zr, ¹⁰⁶Ru и др.). После Чернобыльской аварии в объектах окружающей среды наблюдалось увеличение (в некоторых местах) содержания техногенных радионуклидов.

Для своевременного выявления нежелательных воздействий на человека и окружающую среду последствий работы АЭС необходим постоянный радиационный контроль, который осуществляется в большинстве случаев спектрометрическими методами.

Использование гамма-спектрометрических методов ана-лиза при радиационном контроле на объектах ядерного топливного цикла.Для работы АЭС необходимо, чтобы существовал целый комплекс крупных производств, таких как добыча и обогащение урановой руды, переработка уранового сырья в ядерное топливо, производство твэлов, переработка отработавшего топлива с целью дальнейшего использования, транспортировка и захоронение образующихся радиоактивных отходов. На всех этапах ядерного топливного цикла происходит выброс радиоактивных продуктов в окружающую среду, однако интенсивность и радиационное воздействие на человека на разных этапах ЯТЦ различны.

Также отличается и радионуклидный состав выбросов различных предприятий ЯТЦ. Так, например, газообразные радиоактивные выбросы при урановых разработках практически полностью состоят из ²²²Rn − инертного газа, дочернего к ²²⁶Ra. Однако радиационную опасность в шахтах представляет не сам радон, а его дочерние продукты распада, которые создают основную дозу на легкие. В атмосферу рудника радон поступает, главным образом, из массива пород и урановой руды, имеющей повышенное содержание урана по сравнению с другими минералами. Радиоактивные выбросы урановых рудников могут так-же содержать частицы пыли, в которых будут находиться ²³⁸U, ²³²Th и их дочерние продукты (²²⁶Ra, ²¹⁰Pb и др.).

Дальнейшая переработка руды заключается в извлечении урана, извлечении примесей и дальнейшем обогащении. Обогащенный и очищенный от примесей уран является исходным сырьем для производства топлива для ядерных реакторов – тепловыделяющих элементов (твэлов), состоящих из сердечника (топлива) и оболочки (обычно циркониевой). При изготовлении ядерного топлива выбросы радионуклидов в атмосферу чрезвычайно малы, поскольку на всех этапах приготовления топлива большинство соединений урана находится в твердом состоянии и поэтому достаточно легко улавливается очистными сооружениями.

Конечной стадией замкнутого ядерного топливного цикла является переработка и регенерация (восстановление) отрабо-тавшего ядерного топлива (ОЯТ)[3]. Поскольку в ОЯТ накоплено большое количество продуктов деления, оно характеризуется очень высокой активностью. Процесс переработки и регенера-ции топлива заключается в извлечении из отработавших твэлов изотопов ²³⁵U и ²³⁸U, а также накопившихся в результате ядерных реакций ²³⁹Pu и некоторых других элементов, которые могут использоваться в различных отраслях промышленности, например, в медицине (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs и т.д.).

По оценкам специалистов именно заводы по переработке облученного топлива являются главными источниками загрязнения внешней среды. Основной вклад в выбросы радиохимических заводов, как правило, дают долгоживущие нуклиды ³H, ¹⁴C, ⁸⁵Kr, ⁹⁰Sr, ¹⁰⁶Ru, ¹²⁹I, ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs и изотопы трансурановых элементов. В табл.2 представлен в обобщенном виде радионуклидный состав выбросов, образующихся при работе различных объектов ядерного топливного цикла.

Таблица 2

Радионуклидный состав выбросов, образующихся при работе различных объектов ЯТЦ

Работа № 1. СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЙ МЕТОД ОПРЕДЕЛЕНИЯ ГАММА-ИЗЛУЧАЮЩИХ НУКЛИДОВ В ОБЪЕКТАХ ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЫ