Свойства облученного нитридного топлива

Физические характеристики нитридного топлива исследуются уже более 30 лет. Изучены термическая стабильность нитридов урана, плутония и смешанного нитрида урана и плутония, а так же скорость их испарения. Основные результаты этих исследований:

Рис. 5.18.4 Упрощенный метод таблетирования оксидного и нитридного топлива

- мононитриды существуют лишь в узкой области стехиометрии, которая несколько расширяется при высоких температурах;

- в газовой фазе отсутствуют нитриды. Давление паров плутония над нитридом плутония примерно на два порядка выше, чем давление урана над нитридом урана;

- термодинамические данные и экспериментальные результаты показывают, что U_1-xPu_xN и PuN испаряются конгруэнтно вплоть до 2200 К и что образование жидкометаллической фазы в нитридном топливе мало вероятно;

- разложение нитридов с образованием жидких металлов на поверхности топлива и границах зерен происходит в атмосфере гелия при температурах выше 2200 К. Однако, образование жидкой фазы может быть подавлено в атмосфере азота при температурах вплоть до 2700 К.

Исследования испарения мононитридного топлива показали, что диссоциация происходит конгруэнтно при температурах ниже точки плавления, так что состав топлива существенно не изменяется и возможность образования жидкометаллической фазы оказывается минимальной. Установлено также, что в газовой фазе над нитридным топливом преобладают плутоний и молекулярный азот. Предположено, что перемещение плутония происходит через связанные поры внутри топлива к поверхности и далее в газовую фазу.

Аналогичные результаты были получены при исследовании испарения тяжелых металлов из смешанного уран-плутониевого нитридного топлива в широком диапазоне соотношений урана и плутония.

Были проведены экспериментальные исследования выхода газообразных продуктов деления из смешанных нитридов урана и плутония. Установлено, что при облучении смешанных нитридов в реакторе (при выгорании от 3,1 до 9,7 % и при температурах в диапазоне от 395 до 1260 ºС) выход газообразных продуктов деления очень сильно зависел от начальной пористости топлива. При пористости до примерно 5 % выход газообразных продуктов деления был лишь около 0,3 %. Однако при значениях пористости 18 и 24 % выход газов составил 1,5 и 12 %, соответственно. На столь сильную зависимость от пористости могут влиять по меньшей мере два фактора: по мере увеличения пористости увеличивается поверхность зерен и за счет уменьшения теплопроводности увеличивается температура топлива.

Из-за значительного разброса экспериментальных данных и отсутствия сведений об условиях облучения трудно сделать более определенные выводы о поведении газообразных продуктов деления в нитридном топливе.

Ряд горячих испытаний нитридного топлива показал, что скорость его распухания лежит в диапазоне от 0,3 до 1,5 % на каждый процент выгорания, при этом наиболее вероятное значение составляет 1 %.

Однако результаты этих испытаний существенно отличаются от приведенных выше. При температурах между 950 и 1300 ºС скорость распухания нитридного топлива составляла от 1,25 до 4,2 % на каждый процент выгорания. Повышенное значение распухания топлива может быть приписано образованию пузырьков газообразных продуктов деления между зернами топлива.

Исследования, выполненные в Японском исследовательском институте атомной энергии, JAERI показали, что смешанное уран-плутониевое нитридное топливо, облученное до 5,5 % и затем охлажденное в течение 5 месяцев, обнаружило очень малую скорость выхода газообразных продуктов деления, 2-3 %. При этом увеличение диаметра топливного стержня не превышало 0,4% максимального его значения. Отмечено, что при этих условиях внутренняя поверхность оболочки топлива не обнаружила никаких следов химического взаимодействия с топливными таблетками.

Количественные характеристики выхода газообразных продуктов деления из уран-нитридного топлива хорошо описываются при математическом моделировании. Здесь предполагается, что влиянием обратного растворения газообразных продуктов деления в нитридном топливе можно пренебречь. Кроме того, концентрация газа в топливе определяется, главным образом, количеством продуктов деления в межгранулярных газовых пузырьках. Предложенная модель предсказывает нивелирование доли освобожденных из топлива газообразных продуктов деления при промежуточных выгораниях, так как добавочные порции газа почти полностью захватываются межгранулярными пузырьками.

Изучение физических свойств облученного уран-плутониевого нитридного топлива показало, что в свинцовом подслое топлива не образуются пузырьки газообразных продуктов деления.

Подробное исследование свойств облученного нитридного топлива показало, что меньшее образование газообразных продуктов деления сравнительно с оксидным топливом позволит уменьшить объем и длину топливных стержней. Установлена совместимость нитридного топлива с высокотемпературной водой, что может способствовать разработке реакторов-размножителей на быстрых нейтронах с водяным охлаждением.

Исследован вклад твердых продуктов деления в распухание нитридного топлива. Показано, что этот вклад составляет около 1 % на каждый процент выгорания. Причем, половина этого вклада определяется летучими продуктами деления, такими как цезий. Однако существуют указания, что при низких температурах вклад твердых продуктов деления в распухание нитридного топлива может быть выше, чем 1 % на процент выгорания. Распухание нитридного топлива определяется здесь растворенными в матрице топлива цирконием, ниобием, иттрием и редкоземельными элементами. Кроме того, отмечено образование двух видов включений: интерметаллические соединения урана с элементами платиновой группы и сплавы, основным элементом которых является молибден. Скорость распухания за счет осаждения твердых продуктов деления оценена примерно в 0,5 % на каждый процент выгорания.

Микроскопические исследования распределения урана, плутония и продуктов деления в таблетках смешанного уран-плутониевого нитридного топлива, облученного до выгорания около 4,1 % показало, что радиальное распределение актиноидов и большинства продуктов деления соответствует профилю нейтронного потока в таблетке. На границе раздела топливной таблетки и оболочки наблюдалась зона взаимодействия плутония и никеля, что свидетельствует о слабом взаимодействии топлива с оболочкой. Установлено также, что параметр решетки в указанных условиях увеличен на 0,1-0,3 % за счет накопления повреждений от собственного излучения.

Горячие испытания смешанного уран-плутониевого нитридного топлива с 1990 г. регулярно проводятся в Японском исследовательском институте атомной энергии. Нитридное топливо состава (U_0,8Pu_0,2)N облучается в реакторе JMTR до выгорания 4,1 и 5,5 %. Типичные характеристики топливных стержней и условия облучения приведены в табл.5.18.11.

Таблица 5.18.11