Радионуклиды в гидросфере.

Известно, что миграция и распределение радионуклидов в гидросфере осуществляются по двум специфическим ветвям - гидрологической (реки, водохранилища, озера, ручьи, временные водотоки, плоскостной смыв) и гидрогеологической (зона аэрации, зона насыщения). Водные объекты гидрологической ветви относительно быстро подвергаются воздействиям экологических аварий. Но их самоочистка вследствие динамичности системы происходит сравнительно интенсивно. Гидрогеологическая система более консервативна - процессы водообмена происходят в ней намного медленнее, а почвенный слой, породы зоны аэрации и водонасыщенные отложения обладают сорбционной емкостью, препятствующей в определенных пределах или замедляющей загрязнение подземных вод. Однако в силу этих же обстоятельств самоочистка уже загрязненных подземных вод осуществляется крайне медленно. В результате за прошедшие после аварии на ЧАЭС годы изменение загрязнения поверхностных и подземных вод происходило в противофазе - снижению загрязнения вод гидрологической ветви соответствовало медленное нарастание концентраций радионуклидов в водах земных недр. Следовательно, систематическое изучение состояния подземных вод в связи с Чернобыльской катастрофой является задачей весьма долговременной с постепенно возрастающей ответственностью.

Гидрологическая система. В течение активной фазы аварии на ЧАЭС основным механизмом распространения и попадания радионуклидов в гидрологическую ветвь гидросферы в пределах огромной территории Украины,

Беларуси, России и других государств был аэрозольный перенос. В дальнейшем транспорт и перераспределение радионуклидов в поверхностной части гидросферы определялись процессами гидродинамики водных систем, ландшафтно-геохимическими и гидрометеорологическими условиями смыва радионуклидов с водосборных площадей, состоянием продуктов выпадения, их эволюцией и т.п. Аэрозольный фактор перестал играть заметную роль в этих процессах. Наиболее значительные радиоактивные загрязнения акваторий водоемов и рек были сосредоточены в ближайшей к ЧАЭС зоне (с радиусом 30 - 60 км). Максимальные выпадения зафиксированы в пруде-охладителе ЧАЭС, Припятском, Семиходском, Новошепеличском затонах и в русле р.Припять вблизи очага аварии. Так в пруд-охладитель попало по различным оценкам 2 - 19·10¹⁵Бк радиоактивных загрязнений. В 1986 г. в его водах в среднем содержалось более 1000 Бк/л радионуклидов, в состав которых преимущественно входили¹³⁷Cs (100 - 1700 Бк/л),¹³⁴Cs,⁹⁰Sr (5 - 40 Бк/л),⁹⁵Zr (40 - 700 Бк/л),¹⁰⁶Ru (30 Бк/л),¹⁴⁴Ce (40 - 150 Бк/л),¹⁰³Ru (20 - 600 Бк/л) и др. В то же время в донных осадках пруда обнаруживалось (0,1 - 3,8)·10⁵Бк/км¹³⁷Cs, (0,3 - 16)·10⁵Бк/км¹⁰³Ru, (0,3 - 3) ·10⁵Бк/км¹⁰⁶Ru, (0,1 - 18) ·10⁵Бк/км¹⁴⁴Се и др. [1].

Со временем наблюдалось постепенное снижение концентраций этих радионуклидов в воде пруда. Так, в 1986 - 1991 гг. среднегодовое содержание¹³⁷Cs снизилось от 930 до 3,6 Бк/л, a⁹⁰Sr - от 22 до 7,4 Бк/л. Значительная часть¹³⁷Cs и⁹⁰Sr зафиксирована в 1991 г. на взвешенных частицах (соответственно 300 - 1000 и 60 - 270 Бк/км) и в донных осадках (2 - 200 и 1 - 5 Бк/км) [I]. Максимальные концентрации²³⁹Pu после аварии достигли 0,4 Бк/л. К концу августа они снизились до 7·10³Бк/л. При этом до 98 % активности было связано со взвесями [З]. В р.Припять (вблизи ЧАЭС) в начале мая 1986 г. максимальная концентрация⁹⁰Sr достигала 15 Бк/л, а в конце июня она снизилась до 1 - 4 Бк/л. В закрытых водоемах - озерах старицах, непроточных канавах, где отсутствуеттечение, высокие концентрации радионуклидов сохраняются в течении длительного времени. Так, в 1989 - 1990 гг. в оз. Глубокое и Вершина, безымянных пойменных озерах р.Припять концентрации ³⁷Cs в воде достигали 40 - 80 Бк/л, ⁹⁰Sr - 300 - 400 Бк/л. По мере удаления от очага аварии концентрации радионуклидов в поверхностных водах существенно снижались. Заметные концентрации радионуклидов в поверхностных водах установлены в большинстве стран Европы и ряде стран Азии. Если исключить наиболее загрязненную зону отчуждения, то диапазон изменения загрязненной суши и воды на упомянутой территории в целом достигает 3 - 4 порядка.

Значительная часть радиоактивных выпадений сосредоточена в пределах водосборных бассейнов Днепра и его наиболее крупных притоков - р.Припять и Десны. Согласно приближенным оценкам, выполненным в 1991 - 1992 гг. [5,3], на водосборных площадях р.Припять, Десны и части Днепра, впадающего в Киевское водохранилище, запасы ¹³⁷Cs составляют соответственно7 ·10¹⁵Бк, 0,3·10¹⁵Бк, а ⁹⁰Sr соответственно 1,6·10¹⁵Бк, 0,03·10¹⁵Бк и 0,2·10¹⁵Бк. Следует подчеркнуть, что участие отдельных элементов водосборных площадей во вторичном загрязнении речных вод крайне неравномерно. Основную опасность представляют загрязненные поймы рек, подверженные зотоплениям паводковыми водами, а также относительно крутые склоны первых террас, тальвеги и склоны долин ручьев и временных водотоков в балках и оврагах. Значительные площади водораздельных пространств Полесья весьма слабо учавствуют во вторичном загрязнении речных систем. Кроме того, на этой территории установлены многочисленные бессточные участки, не поставляющие радиоактивные загрязнения в речную сеть. Именно поэтому наибольшую опасность представляет собой обширная, весьма загрязненная левобережная высокая пойма р.Припять вблизи ЧАЭС, где сосредоточено около 0,4·10¹⁵Бк ⁹⁰Sr. В течении активной фазы аварии и в последующем важную роль в смягчении радиационной обстановки в средней и нижней части р.Днепр имел каскад водохранилищ. Среди них ключевое место занимает Киевское водохранилище, которое служило первым основным депо при транспорте радионуклидов в Днепре. Основной вклад в загрязнение Киевского водохранилища, с учетом водности рек, вносят р.Припять и Днепр. Поступление радионуклидов по этим рекам составило с июня 1986 - 1991гг. по разным оценкам [5,3,1] (1 - 1,2)·10⁸Бк ⁹⁰Sr и (1,2 - 1,7)·10⁸Бк ¹³⁷Cs. При этом начиная с 1987 г. на взвесях поступило до 10% ⁹⁰Sr и до 50% ¹³⁷Cs. Следует отметить, что роль 30-километровой зоны в общем загрязнении водохранилища цезием невелика. Однако эта территория поставляет до 40% ⁹⁰Sr в водохранилище [5].

Значительные концентрации ¹³⁷Cs на взвесях и резкое снижение скоростей течения воды при впадении рек в Киевское водохранилище приводят к существенному осаждению этой части загрязнений на дно водохранилища и самоочистке воды. Каждое ниже расположенное водохранилище служит дополнительным барьером для транспортируемого водой цезия. Во времени этот эффект нарастает в связи с дальнейшей фиксацией цезия в почвах водосборов. Барьерная роль водохранилищ по отношению к стронцию оказалась менее эффективной в связи с низким его удерживанием на взвесях и нарастанием выхода растворимых его форм из разрушающихся со временем "горячих" частиц, расположенных в области формирования основной части поверхностного стока.

Радий был открыт М.Кюри в 1898 г. Важнейшим представителем радио­активного ряда U²³⁸ является изотоп ²²⁶Rа Т_1/2=1620 лет. Он содержится во всех рудах. Известно 14 изотопов с массовым числом 213, 218-230. Опреде­ление – радиохимический, спектрометрический анализ (по гамма-излуче­нию).

Радон.Радон является α-излучателем (Е_α = 5,49 МэВ) с периодом полураспада Т _1/2 = 3,824 сут. Представляет собой инертный газ. Облучение радоном играет основную роль в облучении человека естественными радионуклидами.

Радон в дозе 49 Бк/(м³ · ч) поступает из строительных элементов (21 %), земли под зданием (56 %), наружного воздуха (20 %), воды (2 %), при сжигании газа (1 %). Перенос радона в пористом материале происходит вследствие наличия градиента концентрации и давления (обдув здания ветром, отопление). Концентрация радона в помещениях равна 40 Бк/м³, вне их – 10 Бк/м³. Среднегодовая эффективная доза от вдыхания радона и его продуктов составляет 870 мкЗв. Доза от вдыхания торона равна примерно 70 мкЗв. Например, доза, получаемая населением Украины за всю жизнь в результате облучения естественным радоном, в 75 раз превышает общее облучение от всех техногенных источников, включая аварию на Чернобыльской АЭС (4,5 мЗв).

Углерод-14.Радиоактивный изотоп углерода ¹⁴С образуется в основном в верхних слоях земной атмосферы под действием быстрых нейтронов на природ­ный азот по реакции ¹⁴N(n,p)¹⁴C. Ядра ¹⁴С распадаются с испусканием β-частиц с максимальной энергией 156 кэВ. Период полураспада углеро­да-14 равен 5730 ± 30 лет.

В атмосфере образуется 3,4·10²⁶ атомов ¹⁴С в год. Между его образо­ванием и распадом всегда существовало равновесие, благодаря которому постоянно поддерживалась удельная активность углерода, свойственная живой материи.

В смеси природных изотопов углерода на долю ¹⁴С при­ходится 1,8·10^-10 %, что соответствует 0,23 Бк/г. В живых организмах происходят процессы обмена веществ, благодаря которым поддерживается равновесная концентрация ¹⁴С.

После смерти организма обмен с окру­жающей средой прекращается, и запасы ¹⁴С больше не пополняются. Археологи, находя останки древних растений, животных или человека, могут по соотношению ¹⁴С и общего содержания углерода в найденных пробах установить возраст этих останков.

Очевидно, при отборе проб для углеродного датирования важно в любом случае обеспечить изоляцию от­бираемых проб от контакта с современным углеродом (всегда присутствующим в воздухе газообразным диоксидом углерода), так как незначительная примесь современного углерода в исследуемой пробе может существенно исказить результаты датирования. До 1850 г. радиоактивность сохранялась на уровне 13,5 распадов в ми­нуту на 1 г углерода с некоторыми отклонениями от этой величины. Одна­ко, по крайней мере дважды, после 1850 г. существовавшее равновесие подвергалось нарушениям.

Первый раз это произошло в связи с интенсификацией использова­ния ископаемых горючих материалов в качестве источников энергии (ка­менный уголь, нефть, природный газ), что привело к выбросу в атмосферу все больших количеств диоксида углерода, не содержавшего радиоактив­ный углерод в силу древнего происхождения этих горючих материалов (соединения с «мертвым углеродом»). Эти выбросы снизили содержание углерода-14 в диоксиде углерода атмосферы (эффект Зюсса). Величи­ны отклонений могут меняться в зависимости от места и интенсивности выбросов и процессов обмена в атмосфере.

Второе нарушение природного баланса связано с разработкой и ис­пытаниями ядерного оружия. Во время ядерного взрыва испускаемые нейтроны реагируют с ядрами атомов атмосферного азота, образуя радио­активный углерод таким же образом, как и в природных реакциях. При взрыве ядерного боеприпаса мощностью 1 Мт образуется 3,2·10²⁶ атомов ¹⁴С. Испытания ядерного оружия вызвали, следовательно, увеличение со­держания углерода-14 в атмосфере, и это дополнительное количество было названо «избыточным ¹⁴С». С началом испытаний термоядерного оружия и с включением углерода-14 в биологический цикл удельная ак­тивность ¹⁴С в живых организмах повсеместно стала заметно повышаться. На рис.1 представлено изменение удельной активности углерода-14 во французских винах во второй половине XX века. Максимум удельной активности ¹⁴С соответствует максимуму интенсивности испытаний ядер­ного оружия в атмосфере в начале 1960-х гг.

После подписания ведущими ядерными державами Договора о запре­щении испытаний ядерного оружия в трех средах удельная активность ¹⁴С в окружающей среде стала экспоненциально снижаться. Как видно из рис. 1, Чернобыльская авария существенно не повлияла на скорость из­менения удельной активности ¹⁴С в странах Западной Европы. Однако значительные локальные изменения концентрации ¹⁴С после этой аварии наблюдались на Украине.

Рис. 1.Изменение удельной активности ¹⁴С во французских винах во второй половине XX века.

Горизонтальная линия –природный уровень удельной активности ¹⁴С

Бериллий -7 и бериллий -10.⁷Ве образуется в атмосфере под действием быстрых протонов по реак­ции ¹⁴N(p,2α)⁷Be. Скорость его образования в воздушном столбе с пло­щадью основания 1 см² составляет ~ 3000 атомов/сут. Его концентрация в приземном слое воздуха составляет в среднем 12 атомов/л воздуха. Он входит в состав соединений ВеО и Ве(ОН)₂. Эти молекулы диффундируют в атмосфере до тех пор, пока не сорбируются аэрозольными частицами или захватываются дождевыми каплями.

Средняя удельная активность ⁷Ве в дождевой воде равна 0,7 Бк/л. Удельная активность снега составляет примерно 0,2 Бк/л талой воды.

Бериллий-10 образуется в основном в стратосфере по реакции скалы­вания из ядер кислорода. Скорость образования ядер ¹⁰Ве в стратосфе­ре 0,08 ат/(см²·с). Бериллий-10 относится к долгоживущим радионуклидам, его период полураспада равен 1,6·10⁶ лет, он испускает β-излучение с максимальной энергией 550 кэВ.

Среднее время пребывания ¹⁰Ве в атмосфере составляет примерно 1 год . На поверхность Земли он поступает с осадками. Выпадение ¹⁰Ве неравномерно по широте, наибольшее количество выпадает в средних широтах. В северном полушарии наибольшие концентрации бериллия-10 в дождевой воде приходятся на период с середины мая до середины авгу­ста, а минимальные – с октября до середины января.

Удельная активность ¹⁰Ве в почвах очень низка, что затрудняет его определение. В океане разбавление ядрами ⁹Ве происходит в меньшей степени и удельная активность ¹⁰Ве в донных осадках океана выше, чем в почвах. Для определения возраста по ¹⁰Ве измеряют атомное отношение ¹⁰Ве/⁹Ве. В океан ¹⁰Ве поступает в основном из атмосферы, а ⁹Ве прино­сится реками и с эоловой взвесью (пылью). ¹⁰Ве может поступать и с суши в растворенной и взвешенной формах. В океане основная часть ¹⁰Ве на­капливается в прибрежных регионах, и только сравнительно небольшая доля поступает в открытый океан.

Т а б л и ц а 5.5. Физические характеристики наиболее биологически